近日，我校教育部生物质材料科学与技术重点实验室谢延军教授团队在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition 发表题为“Cluster-Directed Solvation Engineering for Dual-Interface Stabilized Gel Polymer Electrolytes Enabling High-Voltage and Fast-Charging Lithium-Ion Batteries” 的研究论文。该研究针对传统六氟磷酸锂（LiPF₆）基碳酸酯电解液在高电压条件下易发生氧化分解，进而导致界面失稳、过渡金属溶解和电极结构退化等问题，提出了反应簇引导的溶剂化重组策略，构筑了兼具高电压稳定性、快速离子传输和双界面保护功能的原位凝胶聚合物电解质，为高电压、快充及高温条件下锂离子电池的稳定运行提供了新的电解质设计思路。
图1凝胶聚合物电解质在Gr||NCM811全电池中的功能示意图及相关表征与成本对比
该研究以微量MMDS和LiDFOB作为双组分添加剂，利用MMDS与PF₆⁻之间的强离子-偶极相互作用自发形成反应性（PF₆⁻）-MMDS团簇，锚定PF₆⁻并引导正极界面分解转向生成富无机物、含硫的稳定界面层，实现由传统“溶剂主导”向“反应簇-阴离子主导”的界面反应路径转变；同时，LiDFOB重构Li⁺初级溶剂化鞘，提升脱溶剂化动力学。二者协同作用，在正负极表面构建了薄、致密且富无机物的正极电解质界面（CEI）/固体电解质界面（SEI）双界面保护层，有效抑制了副反应、正极侧过渡金属溶解及岩盐相表面重构。得益于该策略对界面化学与离子传输的协同调控，基于该凝胶聚合物电解质的NCM811软包电池在4.6 V高电压、3 C快充及45 ℃高温等严苛条件下展现出优异的循环稳定性，该电解质与现有电池制造工艺完全兼容，为下一代高电压、快充及宽温域锂离子电池凝胶聚合物电解质的开发提供了重要的理论依据和低成本的材料设计策略。
图2 凝胶聚合物电解质的溶剂化结构调控与离子传输行为
图3 Gr||NCM811软包电池实测性能
我校材料科学与工程学院博士研究生陈翔宇为论文第一作者，东北林业大学谢延军教授、张天鹏教授，大连理工大学胡方圆教授为共同通讯作者，东北林业大学为第一署名单位。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.3651820
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